Reclutaron a Miller  en la primera ronda del draft 2005 y el 26 de julio lo firmaron con un contrato de cinco años y $ 6.89 millones de dolares.

Miller demostró ser muy buen jugador brillando como muy pocos novatos, terminó su temporada con 39 recepciones para 459 yardas y seis touchdowns; fue nombrado novato Steeler del año y como si fuera poco, participó en el SB en Febrero del 2006. Pero fue hasta el 2007 que lo hicieron ala cerrada titular.

El 1 de febrero de 2009, en el SB43 , Miller tuvo cinco recepciones para 57 yardas en la victoria de 27-23 . En ese mismo año lo llamaron para participar en el ProBowl.

El 2010 parecía otra temporada perfecta para él, al inicio de la temporada lo nombraron capitán ofensivo pero en un partido vs Ravens, sufrió una conmoción cerebral lo cual lo dejó 2 juegos inactivo. Eso no lo detuvo y el 6 de febrero de 2011, en el SB contra Packers, Miller atrapó dos pases para 12 yardas durante la derrota 31-25.

En ese tiempo Miller se convirtió en el líder de recepciones de Steelers pasando a Elbie Nickel, quedando en los primeros 5 de la lista de todos los tiempos  en recepciones del equipo.

El 2012 fue de muchas lesiones (ligamento colateral y ligamento cruzado anterior) pero con un ProBowl, se  sometió a cirugía reconstructiva para reparar los ligamentos y un programa de rehabilitación para recuperar su forma deportiva. Antes del comienzo de la temporada  Miller salió de la lista poniendo como suplente a David Paulson y a Jamie McCoy.

El 19 de febrero de 2016, Miller anunció su retiro después de 11 años en Steelers, se retiró con 592 recepciones, 6,569 yardas y 45 touchdowns. El veterano logró 592 recepciones para ser el sexto TE de la historia en alcanzar dicha cifra.

Además de sus números, Miller será recordado por el tradicional grito “¡Heeeath!”.